為研究火電廠機(jī)組負(fù)荷調(diào)整對(duì)選擇性催化還原法(SelectiveCatalyticReduction，SCR)脫硝效果的影響，試驗(yàn)以SCR脫硝系統(tǒng)為研究對(duì)象，采用控制變量的方式，分別對(duì)5臺(tái)火電廠機(jī)組在不同負(fù)荷條件下的煙氣的溫度、氧含量、污染物含量、脫硝效率以及SO2/SO3轉(zhuǎn)化率等進(jìn)行測量比較。結(jié)果表明，隨著負(fù)荷的降低，氧含量以及NOx質(zhì)量濃度升高，溫度、脫硝效率以及SO2/SO3轉(zhuǎn)化率降低；同溫度相比，氧含量變化對(duì)NOx生成量的影響更大；而溫度對(duì)于脫硝效率以及SO2/SO3轉(zhuǎn)化率有較為顯著的影響。

關(guān)鍵詞：NOx；負(fù)荷調(diào)整；選擇性催化還原法；脫硝效果

氮氧化物指的是只由氮、氧兩種元素組成的化合物。常見的氮氧化物(NOx)包括一氧化氮（NO）、二氧化氮（NO2）、一氧化二氮（N2O）和五氧化二氮（N2O5）等。作為空氣污染物的NOx常指NO和NO2。全球每年因人類活動(dòng)向大氣排放的NOx約5300萬t。NOx對(duì)自然環(huán)境的破壞力非常大，它是形成酸雨、光化學(xué)煙霧的重要物質(zhì)，同時(shí)也是消耗臭氧的一個(gè)重要因子�；鹆Πl(fā)電廠作為NOx的一個(gè)重要排放源，每年向大氣中排放大量的NOx，隨著我國環(huán)保政策的日益嚴(yán)格，NOx排放得到了嚴(yán)格控制。目前，國家大力推行火電廠超低改造，依據(jù)超低排放的要求，NOx排放標(biāo)準(zhǔn)為50mg/m3。根據(jù)生態(tài)環(huán)境部2018年數(shù)據(jù)顯示，全國實(shí)現(xiàn)超低排放的煤電機(jī)組約8.1×109kW，占全國煤電總裝機(jī)容量的80%。目前，火電廠對(duì)于NOx的脫除措施主要包括2種：選擇性非催化還原法（SelectiveNon-CatalyticReduction，SNCR）和選擇性催化還原法（SelectiveCatalyticReduction，SCR），由于SNCR脫硝技術(shù)脫硝效率較低，很多時(shí)候難以滿足NOx的排放要求，大多數(shù)火電廠選擇了脫硝效率更高的SCR脫硝技術(shù)來進(jìn)行NOx的控制。

近年來，我國大力推行清潔能源發(fā)展，清潔能源發(fā)電量所占比例逐年升高，但是由于自然條件的限制，其存在發(fā)電量不穩(wěn)定，變化較大的問題。社會(huì)用電量在一段時(shí)間內(nèi)也存在著很大的變化。這些變化因素都需要火電機(jī)組進(jìn)行負(fù)荷的調(diào)整。機(jī)組負(fù)荷的變化會(huì)引起煙氣溫度、氧含量和污染物含量等的變化，進(jìn)而影響SCR脫硝系統(tǒng)的正常工作。本文以SCR脫硝系統(tǒng)為研究對(duì)象，研究機(jī)組不同負(fù)荷條件下SCR的脫硝效果。

1方法及設(shè)備

1.1試驗(yàn)方法

試驗(yàn)選取5臺(tái)燃煤機(jī)組，將5臺(tái)機(jī)組按照#1機(jī)組、#2機(jī)組、#3機(jī)組、#4機(jī)組和#5機(jī)組的方式進(jìn)行分類編號(hào)。5臺(tái)機(jī)組燃燒的煤種主要以東勝和烏海煙煤為主，脫硝方式為SCR，脫硝還原劑均為液氨，催化劑均為（2+1）層模式，備用層均未投運(yùn)。為保證測試結(jié)果僅與負(fù)荷調(diào)整有關(guān)，試驗(yàn)采取控制變量的方式，將各負(fù)荷段的測試試驗(yàn)集中在一定時(shí)間內(nèi)完成，保證機(jī)組燃燒煤種和催化劑等條件不發(fā)生明顯變化，保證機(jī)組負(fù)荷穩(wěn)定。同時(shí)，各負(fù)荷段試驗(yàn)期間不進(jìn)行燃燒調(diào)整和風(fēng)量調(diào)整。試驗(yàn)主要測定5臺(tái)機(jī)組A、B側(cè)在不同負(fù)荷條件下SCR反應(yīng)器進(jìn)出口NOx、進(jìn)出口溫度、進(jìn)出口氧含量、NH3/NOx摩爾比、氨逃逸濃度、脫硝效率以及SO2/SO3轉(zhuǎn)化率。

采樣點(diǎn)布置采用煙道斷面網(wǎng)格法，進(jìn)出口NOx、進(jìn)出口溫度、進(jìn)出口氧含量，入口SO2以及氨逃逸濃度等采用便攜式的儀器設(shè)備進(jìn)行測定，每組測定10個(gè)平行樣，每次測定3min；SO3按照標(biāo)準(zhǔn)《石灰石-石膏濕法煙氣脫硫裝置性能驗(yàn)收試驗(yàn)規(guī)范：DL/T998—2016》中的方法拼裝儀器進(jìn)行測定，每組測定3個(gè)平行樣，每次測定30min。用Excel2003將NOx、SO2以及SO3濃度折算到標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)、干基、6%O2時(shí)的濃度，同時(shí)對(duì)所有數(shù)據(jù)進(jìn)行平均值計(jì)算。

1.2試驗(yàn)設(shè)備儀器

試驗(yàn)分析的設(shè)備儀器包括便攜式大流量低濃度煙塵自動(dòng)測試儀（3012HD）、芬蘭GASMT公司的便攜式紅外多阻氣體分析儀（GASMETDX-4000）、德國testo公司的煙氣分析儀（testO350）、德國testo公司的單點(diǎn)煙氣溫度測量儀（testo925）、德國M&C公司的順磁氧量分析儀（PMA10）、加拿大Unisearch公司的便攜式氨逃逸濃度分析儀以及《石灰石-石膏濕法煙氣脫硫裝置性能驗(yàn)收試驗(yàn)規(guī)范：DL/T998—2016》中的SO3采樣設(shè)備等。

2結(jié)果與分析

2.1 氧含量與機(jī)組負(fù)荷的關(guān)系

不同負(fù)荷條件下的氧含量變化見圖1。5臺(tái)機(jī)組SCR入口、出口氧含量均隨負(fù)荷的降低而增加。

圖1氧含量與機(jī)組負(fù)荷的關(guān)系

對(duì)于入口氧含量，負(fù)荷為50%時(shí)，最大值和最小值分別為5.9%和3.4%；負(fù)荷為75%時(shí)最大值和最小值分別為5.8%和2.5%；負(fù)荷為100%時(shí)最大值和最小值分別為3.1%和1.1%。50%負(fù)荷的入口氧含量平均是75%負(fù)荷的1.4倍，是100%負(fù)荷的2.1倍。

對(duì)于出口氧含量，負(fù)荷為50%時(shí)，最大值和最小值分別為6.3%和5.0%；負(fù)荷為75%時(shí)最大值和最小值分別為6.1%和3.2%；負(fù)荷為100%時(shí)最大值和最小值分別為3.3%和1.9%。50%負(fù)荷的出口氧含量平均是75%負(fù)荷的1.4倍，是100%負(fù)荷的2.1倍。

氧含量隨著負(fù)荷的降低而升高。當(dāng)負(fù)荷較高時(shí)，爐膛溫度較高，爐膛內(nèi)著火條件、煤粉與空氣混合條件較好，燃燒穩(wěn)定，最佳過量空氣系數(shù)較低。而當(dāng)鍋爐低負(fù)荷運(yùn)行時(shí)，鍋爐燃燒所需的燃料減少，爐膛內(nèi)火球較小，鍋爐燃燒范圍減少，鍋爐爐膛溫度降低，燃燒效率降低，這時(shí)需要加入更多的空氣來維持燃燒中心的穩(wěn)定，最佳過量空氣系數(shù)較高。因此，高負(fù)荷時(shí)的最佳氧含量要低于低負(fù)荷時(shí)的最佳氧含量。

2.2 溫度與機(jī)組負(fù)荷的關(guān)系

不同負(fù)荷條件下溫度的變化見圖2a、2b。5臺(tái)機(jī)組SCR入口，出口煙氣溫度均隨負(fù)荷的降低而降低。

圖2a入口溫度與負(fù)荷的關(guān)系

圖2b出口溫度與機(jī)組負(fù)荷的關(guān)系

對(duì)于入口溫度，負(fù)荷為50%時(shí)，最大值和最小值分別為340和278℃；負(fù)荷為75%時(shí)，最大值和最小值分別為356和287℃；負(fù)荷為100%，時(shí)最大值和最小值分別為370和313℃。100%負(fù)荷的入口溫度平均比75%負(fù)荷高6.0%，比50%負(fù)荷平均高10.7%。

對(duì)于出口溫度，負(fù)荷為50%時(shí)，最大值和最小值分別為337和275℃；負(fù)荷為75%時(shí)最大值和最小值分別為354和283℃；負(fù)荷為100%時(shí)，最大值和最小值分別為367和309℃。100%負(fù)荷的出口溫度平均比75%負(fù)荷高6.1%，比50%負(fù)荷平均高10.9%。

煙氣溫度隨負(fù)荷的降低而降低。當(dāng)鍋爐進(jìn)行負(fù)荷調(diào)整時(shí)，燃料消耗量發(fā)生變化，鍋爐內(nèi)的溫度場也會(huì)隨之發(fā)生改變，爐內(nèi)溫度場的變化也必將會(huì)導(dǎo)致爐內(nèi)輻射換熱量的改變。但是，燃料消耗量引起的熱量變化要大于爐內(nèi)輻射換熱量的變化，所以煙氣溫度變化主要由燃料消耗量來決定。當(dāng)負(fù)荷降低時(shí)，燃料消耗量減少，煙氣溫度降低。

2.3 NOx質(zhì)量濃度與機(jī)組負(fù)荷的關(guān)系

不同負(fù)荷條件下NOx質(zhì)量濃度變化見圖3。5臺(tái)機(jī)組SCR入口、出口的NOx質(zhì)量濃度隨負(fù)荷的降低整體呈現(xiàn)出升高的趨勢。

對(duì)于入口NOx質(zhì)量濃度，負(fù)荷為50%時(shí)，入口NOx質(zhì)量濃度最大值和最小值分別為423和285mg/m3；負(fù)荷為75%時(shí)，入口NOx質(zhì)量濃度最大值和最小值分別為372和231mg/m3；負(fù)荷為100%時(shí)，入口NOx質(zhì)量濃度最大值和最小值分別為358和246mg/m3。50%負(fù)荷的入口NOx質(zhì)量濃度平均比75%負(fù)荷的高14.4%，比100%負(fù)荷高15.5%。

圖3NOx質(zhì)量濃度與機(jī)組負(fù)荷的關(guān)系

對(duì)于出口NOx質(zhì)量濃度，負(fù)荷為50%時(shí)，出口NOx質(zhì)量濃度最大值和最小值分別為67和48mg/m3；負(fù)荷為75%時(shí)，出口NOx質(zhì)量濃度最大值和最小值分別為54和40mg/m3；負(fù)荷為100%時(shí)，出口NOx質(zhì)量濃度最大值和最小值分別為53和37mg/m3。50%負(fù)荷的出口NOx質(zhì)量濃度平均比75%負(fù)荷高17.1%，比100%負(fù)荷高24.2%。

負(fù)荷降低時(shí)，鍋爐尾部煙道之后SCR反應(yīng)器前的NOx質(zhì)量濃度整體呈現(xiàn)了升高的趨勢。根據(jù)NOx生成機(jī)理，燃料型NOx占總生成NOx的70～80%左右，熱力型NOx占總生成NOx的15～25%。爐膛氧含量和溫度對(duì)燃料型與熱力型NOx的生成都有影響，其中氧含量對(duì)燃料型NOx生成有更加顯著的影響，而溫度對(duì)熱力型NOx生成有更明顯的作用[10]。隨著負(fù)荷的降低，氧含量升高，空氣過剩系數(shù)增大，鍋爐內(nèi)燃燒區(qū)域出現(xiàn)氧過量的情況，會(huì)促進(jìn)燃料型和熱力型NOx的生成；負(fù)荷降低，溫度也會(huì)降低，而溫度降低主要對(duì)熱力型NOx的生成有一定的抑制作用，但是熱力型NOx所占比例較少，所以在負(fù)荷降低時(shí)總體表現(xiàn)為NOx質(zhì)量濃度升高。

2.4 NH3/NOx摩爾比、氨逃逸濃度以及脫硝效率與機(jī)組負(fù)荷的關(guān)系

不同負(fù)荷條件下NH3/NOx摩爾比、氨逃逸濃度以及脫硝效率變化見圖4～6。5臺(tái)機(jī)組脫硝效率和NH3/NOx摩爾比整體呈現(xiàn)出隨著負(fù)荷的降低而降低的趨勢；氨逃逸濃度均在2.28mg/m3以下，達(dá)到了設(shè)計(jì)要求。

圖4NH3/NOx摩爾比與機(jī)組負(fù)荷的關(guān)系

圖5氨逃逸濃度與機(jī)組負(fù)荷的關(guān)系

對(duì)于NH3/NOx摩爾比，負(fù)荷為50%時(shí)，最大值和最小值分別為0.864和0.818；負(fù)荷為75%時(shí)最大值和最小值分別為0.878和0.826；負(fù)荷為100%時(shí)最大值和最小值分別為0.893和0.831。100%負(fù)荷的NH3/NOx摩爾比平均比75%負(fù)荷高1.0%，比50%負(fù)荷高1.6%。

圖6脫硝效率與機(jī)組負(fù)荷的關(guān)系

對(duì)于氨逃逸濃度，負(fù)荷為50%時(shí)，最大值和最小值分別為1.45和0.73mg/m3；負(fù)荷為75%時(shí)，最大值和最小值分別為1.56和0.61mg/m3；負(fù)荷為100%時(shí)，最大值和最小值分別為1.56和0.61mg/m3。100%負(fù)荷的氨逃逸濃度平均比75%負(fù)荷低2.0%，比50%負(fù)荷高1.1%。

對(duì)于脫硝效率，負(fù)荷為50%時(shí)，最大值和最小值分別為85.6%和80.7%；負(fù)荷為75%時(shí)，最大值和最小值分別為86.6%和81.2%；負(fù)荷為100%時(shí)，最大值和最小值分別為88.2%和82.4%。100%負(fù)荷的脫硝效率平均比75%負(fù)荷高1.1%，比50%負(fù)荷高1.5%。

SCR反應(yīng)器一般布置在省煤器與空預(yù)器之間，SCR反應(yīng)器中最重要的部分是催化劑，催化劑主要包括載體、活性成分以及助催化劑。影響脫硝效率的因素主要包括溫度、煙氣流速與停留時(shí)間、NH3/NOx摩爾比及氨逃逸濃度等。溫度對(duì)脫硝效率的影響主要表現(xiàn)在當(dāng)溫度低于催化劑最適宜的溫度，脫硝還原劑會(huì)發(fā)生很多副反應(yīng)，減少對(duì)NOx還原作用，溫度太高催化劑活性成分會(huì)形成多聚態(tài)晶體，多聚態(tài)晶體比表面積較小，減少了與NOx的接觸面積，催化能力降低；對(duì)于煙氣流速與停留時(shí)間，煙氣流速低停留時(shí)間長，NOx與還原劑反應(yīng)更充分，脫硝效率越高，反之則脫硝效率降低；NH3/NOx摩爾比和氨逃逸濃度對(duì)脫硝效率的作用體現(xiàn)在未達(dá)到最大脫硝效率之前，NH3/NOx摩爾比越大脫硝效率越高，氨逃逸濃度較低，當(dāng)達(dá)到最大脫硝效率之后，NH3/NOx摩爾比增加，脫硝效率變化不大，而氨逃逸濃度會(huì)顯著性增加，因此需要根據(jù)氨逃逸濃度確定最佳NH3/NOx摩爾比。試驗(yàn)結(jié)果表明在保證NH3/NOx摩爾比和氨逃逸濃度較佳的情況下，負(fù)荷由100%降到50%，溫度降低，脫硝效率降低，出口NOx質(zhì)量濃度增加。煙氣流速的降低，停留時(shí)間的增加，并沒有使脫硝效率升高，表明在負(fù)荷調(diào)整過程中，溫度對(duì)脫硝效率影響較大。

2.5 SO2/SO3轉(zhuǎn)化率與機(jī)組負(fù)荷的關(guān)系

不同負(fù)荷條件下SO2/SO3轉(zhuǎn)化率見圖7。

圖7SO2/SO3轉(zhuǎn)化率與機(jī)組負(fù)荷的關(guān)系

此次試驗(yàn)進(jìn)行了50%和100%兩個(gè)負(fù)荷段3臺(tái)機(jī)組SO2/SO3轉(zhuǎn)化率的測定。測試結(jié)果顯示，100%負(fù)荷的SO2/SO3轉(zhuǎn)化率均大于50%負(fù)荷。負(fù)荷為50%時(shí)，最大值和最小值分別為0.59%和0.41%；負(fù)荷為100%時(shí)，最大值和最小值分別為0.63%和0.50%；100%負(fù)荷比50%負(fù)荷SO2/SO3轉(zhuǎn)化率平均高出12.9%。

SO3與煙氣中NH3反應(yīng)生成的NH4HSO4和(NH4)2SO4會(huì)對(duì)下游的設(shè)備造成腐蝕、堵塞以及磨損，影響了機(jī)組的安全穩(wěn)定運(yùn)行。同時(shí)，硫酸霧氣溶膠還是有色煙羽的主要成因，因此合理有效控制SO2/SO3轉(zhuǎn)化率非常重要。影響SO2/SO3轉(zhuǎn)化率的因素主要包括煙氣溫度以及催化劑中V2O5的含量。溫度越高，SO2/SO3轉(zhuǎn)化率越大，溫度越低，SO2/SO3轉(zhuǎn)化率越��；SO2/SO3轉(zhuǎn)化率與催化劑V2O5含量呈線性關(guān)系，V2O5含量越大SO2/SO3轉(zhuǎn)化率越高。試驗(yàn)結(jié)果表明，在負(fù)荷降低時(shí)，溫度降低，V2O5含量不變，SO2/SO3轉(zhuǎn)化率降低。

3結(jié)論

1）機(jī)組進(jìn)行負(fù)荷調(diào)整時(shí)，氧含量以及NOx質(zhì)量濃度變化與負(fù)荷變化負(fù)相關(guān)，溫度、脫硝效率以及SO2/SO3轉(zhuǎn)化率則與負(fù)荷變化正相關(guān)。當(dāng)負(fù)荷的降低，氧含量以及NOx質(zhì)量濃度升高，溫度、脫硝效率以及SO2/SO3轉(zhuǎn)化率降低。

2）機(jī)組進(jìn)行負(fù)荷調(diào)整時(shí)，氧含量和溫度的變化都會(huì)對(duì)NOx的生成產(chǎn)生影響，同溫度相比，氧含量變化對(duì)NOx生成量的影響更大。

3）影響催化劑活性的主要因素是溫度，同時(shí)催化劑又是控制SCR技術(shù)脫硝效率以及SO2/SO3轉(zhuǎn)化率的重要因素。進(jìn)行負(fù)荷調(diào)整時(shí)，溫度的變化影響催化劑的活性，催化劑影響脫硝效率以及SO2/SO3轉(zhuǎn)化率。因此，溫度對(duì)于脫硝效率以及SO2/SO3轉(zhuǎn)化率有較為顯著的影響。

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