摘要:采用并流共沉淀法制備了Cu-Zn-Ce-Al層狀結(jié)構(gòu)類水滑石前驅(qū)體,經(jīng)過烘干、焙燒形成系列尖晶石結(jié)構(gòu)催化劑。通過對催化劑組成、反應(yīng)溫度、空速、氧分壓、壽命試驗的研究結(jié)果表明,當催化劑中n(Cu):n(Zn):n(Ce):n(Al)為2:0.8:0.2:1時,在反應(yīng)溫度為150℃、氧分壓為1.0MPa、反應(yīng)空速為1h-1的試驗條件下具有良好的催化性能,處理COD濃度為26000mg/L高濃度丙烯酸酸性廢水,運行100h后,COD去除率在90%以上,Cu的溶出量為0.23mg/L,低于0.3mg/L的國家水質(zhì)標準,顯示出該催化劑具有較好的催化氧化性能和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。 

關(guān)鍵詞:催化濕式氧化； 催化劑； 丙烯酸； 廢水

隨著現(xiàn)代工業(yè)的發(fā)展，排入水體的化工合成物數(shù)量和種類急劇增加，其中大量高濃度、有毒、有害的工業(yè)廢水用傳統(tǒng)生化處理法降解效率很低。20世紀70年代以來，在傳統(tǒng)WAO技術(shù)基礎(chǔ)上發(fā)展起來的催化濕式氧化（CatalyticWetAirOxidation，簡稱CWAO）技術(shù)，使用的催化劑可降低反應(yīng)的活化能并改變反應(yīng)的歷程，以使反應(yīng)在更溫和的條件及更短的時間內(nèi)完成。Sadana等[1]采用負載量為10%的CuO/γ-Al2O3催化劑，在反應(yīng)溫度290℃、氧分壓0.9MPa、反應(yīng)時間9min的條件下可使90%的酚轉(zhuǎn)化為CO2和H2O，此外，該催化劑對順丁烯二酸和乙酸的氧化也有很好的催化活性。Kochetkoa等[2]通過研究多種工業(yè)催化劑，如用Ag/浮石，Co/浮石，Bi/Fe，Bi/Sn，Mn/Al2O3，Cu/Al2O3等催化劑氧化處理含酚廢水時發(fā)現(xiàn)，Cu/Al2O3的催化活性最高。Fortuny等[3]以苯酚為目標物，以γ-Al2O3作載體，分別用2%CoO，2%Fe2O3，2%MnO，2%ZnO，l0%CuO制備出兩種金屬共負載型催化劑，在反應(yīng)溫度140℃、氧分壓0.9MPa、高壓反應(yīng)器內(nèi)反應(yīng)8天后的實驗結(jié)果表明，這幾種催化劑的降解效果都較好，其中ZnO-CuO/Al2O3催化劑活性最好。近年來，國內(nèi)也對過渡金屬氧化物催化劑進行了一些研究，賓月景等[4]對比Cu，Ce，Cd，Co-Bi四類催化劑降解染料中間體H-酸，其中Cu/C（e3:1）催化劑效果最好，在反應(yīng)溫度200℃、氧分壓3.0MPa、pH值為12、反應(yīng)時間30min的條件下，COD的去除率在90%以上。譚亞軍等[5]在反應(yīng)溫度200～230℃、氧分壓3.0MPa的條件下，對染料中間體H-酸配水進行研究發(fā)現(xiàn)，Cu系催化劑的活性明顯優(yōu)于其它過渡金屬氧化物。劉琰等[6]以Fe，Mn，Cu，Zn的金屬氧化物為活性組分，以γ-Al2O3為載體，制備了負載型催化劑，并對比了在常溫、常壓條件下催化濕式氧化工藝對甲基橙模擬廢水的處理效果。

結(jié)果表明，F(xiàn)e/γ-Al2O3催化劑較其它催化劑表現(xiàn)出較好的催化活性和穩(wěn)定性，在一定的反應(yīng)條件下，可使甲基橙模擬廢水的脫色率和COD去除率在3h內(nèi)均能達到70%以上，較之傳統(tǒng)的Fentlon試劑法具有礦化程度高，催化劑易回收的優(yōu)點。CWAO技術(shù)在日本、美國、歐洲等國家或地區(qū)已獲得深入研究，每年都有大量催化劑專利出現(xiàn)，而我國CWAO技術(shù)的研究和應(yīng)用相對較少。通過開發(fā)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的催化劑來解決氧化劑溶出和降低反應(yīng)條件苛刻度是當前CWAO技術(shù)催化劑開發(fā)的關(guān)鍵。本課題以銅、鋅、鈰、鋁為金屬組分制備類水滑石前驅(qū)體，經(jīng)過焙燒形成結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的尖晶石結(jié)構(gòu)，通過考察廢水處理工藝條件，篩選出性能最佳的催化劑及工藝條件。

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