1金屬鉛的性質(zhì)

鉛是元素周期表IVA族中的一個(gè)污染元素,原子量為207.2,核電荷和電子數(shù)為82,電子層結(jié)構(gòu)為[Xe]4f145d106s26p2,電負(fù)性為1.55,離子半徑為1.21?魡(Pb2+)和0.84?魡(Pb4+)。可見(jiàn),鉛作為離子可以+2價(jià)和+4價(jià)存在。其+2價(jià)氧化態(tài)穩(wěn)定,+4價(jià)氧化態(tài)不穩(wěn)定。+4價(jià)氧化態(tài)的鉛有強(qiáng)的氧化性,在土壤環(huán)境中不能穩(wěn)定存在。故土壤中鉛的化學(xué)性質(zhì)涉及+2價(jià)鉛及其化合物。鉛是強(qiáng)度不高的金屬,密度很大(11.34 g/cm3)。新切開(kāi)的鉛有金屬光澤,但很快變成暗灰色,因受空氣中氧、水和二氧化碳作用,其表面迅速生成一層致密的堿式樣碳酸鹽保護(hù)層,使金屬表面鈍化。鉛是我國(guó)古代最先使用的金屬之一,在日常生活中用途廣泛。

2土壤中鉛的分布和積累

地殼中鉛平均豐度為16 mg/kg,含鉛礦物有200多種,主要的礦物形態(tài)為方鉛礦(PbS,以重量計(jì)占87%)、白鐵礦(PbCO3)和鉛礬(PbSO4)。鉛常與鋅、銅共生[1]。世界范圍內(nèi)土壤含鉛量變幅在2~200 mg/kg之間,中值為35 mg/kg。全國(guó)土壤背景值基本統(tǒng)計(jì)量表明,我國(guó)土壤鉛含量最高可達(dá)到1 143 mg/kg,最低為0.68 mg/kg,平均為26 mg/kg[2]。

土壤中含鉛量與成土母質(zhì)有關(guān)。據(jù)Johnson等(1985)提供的資料,片麻巖、花崗巖、石灰?guī)r、砂巖、頁(yè)巖等含鉛10~50 mg/kg之間,平均為16 mg/kg?；鸪蓭r的含鉛量一般高于砂巖和石灰?guī)r等沉積巖,酸性巖高于基性巖和超基性巖。發(fā)育于冰水沉積物、冰漬物,埋藏黃土等母質(zhì)的土壤含鉛量較高。古河流沉積物中的含鉛量高于現(xiàn)代活性沉積物。也有研究認(rèn)為,土壤中重金屬的含量變化更多取決于這些母巖類(lèi)型、母巖母質(zhì)的差異,而不是土壤的地帶性分布[3]。

3土壤中鉛污染的來(lái)源

土壤積累的鉛可分為“自然來(lái)源”和“非自然來(lái)源”2種。自然環(huán)境中的鉛通過(guò)地殼侵蝕、火山爆發(fā)、海嘯和森林山火等自然現(xiàn)象而釋放到大氣環(huán)境中。降雨中鉛的平均濃度為34 μg/kg,遠(yuǎn)離公路且未受到鉛污染的新降落雪含鉛量在0.034～0.056 μg/kg之間[4]。構(gòu)成環(huán)境污染最大量、最經(jīng)常的污染源是人為活動(dòng),稱(chēng)之為非自然來(lái)源,合計(jì)全世界每年非自然鉛的排放高達(dá)34.925萬(wàn)t[5]。與自然來(lái)源相比,非自然來(lái)源鉛的排放量占絕對(duì)優(yōu)勢(shì),它們包括以下幾方面:

3.1大氣沉降

被用作防爆劑而加入汽油中的鉛迄今已有數(shù)百萬(wàn)噸之多。其直接后果首先是空氣中鉛濃度升高,尤其是在工業(yè)區(qū)和人口積聚區(qū)、交通繁忙的城市及近郊。美國(guó)環(huán)保局的一項(xiàng)調(diào)查結(jié)果表明,20世紀(jì)70年代洛杉磯市內(nèi)空氣中的鉛濃度比偏僻小鎮(zhèn)高10倍[6]。進(jìn)入大氣中的鉛最后歸宿是海洋和土壤。汽車(chē)尾氣中70%的鉛沉降于公路兩側(cè)的土壤中[7-9]。許多調(diào)查研究表明,公路兩側(cè)表層土壤中鉛濃度的增高和汽車(chē)流量密切相關(guān),含鉛汽油是造成全球環(huán)境鉛污染的最主要因素[10-11]。我國(guó)對(duì)新疆、北京、上海、遼寧、湖南、吉林、廣東、山西、陜西、寧夏[12-14]等地許多公路附近的土壤調(diào)查表明,公路兩邊的許多土壤已經(jīng)受到污染,其積累量與通車(chē)時(shí)間及通車(chē)密度成正相關(guān)[15]。鉛積累在公路兩側(cè)8~50 m距離內(nèi)[16],而下風(fēng)位置比上風(fēng)位置積累的更多[17]。進(jìn)入大氣中的鉛可擴(kuò)散到很遠(yuǎn)的地方,即使在格林蘭島終年積冰的地方,依然可以找到鉛污染的痕跡[18]。

3.2污泥、城市垃圾的利用

城市垃圾等固體廢棄物中含有許多植物生長(zhǎng)所必需的營(yíng)養(yǎng)元素,能給作物提供一定量的養(yǎng)分,但這些廢棄污中含有大量的重金屬元素[19]。Harrison(1981)指出,城市固體垃圾中鉛的含量在1 000~50 000 mg/kg之間。Berrow 和Webber(1972)收集分析了從英國(guó)各地42處所取的有代表性的污泥,發(fā)現(xiàn)其含鉛量在120~3 000 mg/kg之間,均值為820 mg/kg。美國(guó)16個(gè)城市的污泥含鉛量為136~7 630 mg/kg,均值為1 450 mg/kg[20]。Patterson(1989)曾報(bào)道,在英格蘭隆默塞特公園的土地上,施用8 t/hm2的污泥長(zhǎng)達(dá)30年之久,其土壤中含有醋酸提取態(tài)的鉛為1500 mg/kg。由于固體廢棄物的使用,北京部分城市公園存在鉛污染問(wèn)題,并且隨公園建園時(shí)間的延長(zhǎng)呈不斷增加趨勢(shì)[21-22],另外,粉煤灰中含有多種污染元素,在一些地方的施用也導(dǎo)致了土壤中鉛的累積[23]。

污泥中也含有較多的重金屬,Tiller(1989)總結(jié)了不同國(guó)家的污泥中重金屬含量,發(fā)現(xiàn)它們的含量范圍比較接近,鉛的含量大致為20~5 300 mg/kg。長(zhǎng)期施用污泥,必然會(huì)引起土壤中重金屬含量增加[24]。

3.3污水灌溉

直接用城市工業(yè)廢水進(jìn)行農(nóng)田灌溉也能將大量的鉛帶入土壤中。我國(guó)1991年的抽樣調(diào)查表明,6.67%的農(nóng)田灌溉水鉛含量超標(biāo)[25]。張乃明[26-27]對(duì)太原污灌區(qū)多年研究得出污灌區(qū)耕層土壤重金屬鉛累積量隨著污灌時(shí)間的推移而呈增加趨勢(shì),鉛的年累積量增加為0.67 mg/kg。據(jù)報(bào)道,全國(guó)許多城市,如北京、太原、白銀市、貴溪(江西)、西安、成都、天津、沈陽(yáng)等都因污水灌溉受到不同程度的污染[28-29]。

3.4采礦和金屬加工業(yè)

包括鉛及其他重金屬的開(kāi)采[30]、冶煉[31]、蓄電池工業(yè)、玻璃制造業(yè)、粉末冶金及相關(guān)企業(yè)產(chǎn)生三廢,燃料油、燃料煤的燃燒廢氣,涂料、顏料、彩釉、醫(yī)藥、化裝品、化學(xué)試劑及其他含鉛制品的生產(chǎn)和使用等[32-33],但最主要的污染源為燃油和鉛冶煉、蓄電池等工業(yè)性污染。我國(guó)湖南桃林鉛鋅礦區(qū)稻田中含鉛量為(1 601±106)mg/kg[34]。安徽省銅陵有色公司冶煉廠重金屬粉塵中含鉛4.46%,污染方圓2 000 m的土壤[35]。對(duì)浙江省天臺(tái)地區(qū)一鉛鋅銀尾礦周?chē)寥赖恼{(diào)查表明土壤中鉛污染嚴(yán)重[36]。紹興地區(qū)電池廠周?chē)寥乐亟饘巽U含量是清潔對(duì)照區(qū)的2.2~5.8倍[37]。

3.5農(nóng)藥與化肥的使用

有些含鉛農(nóng)藥與殺蟲(chóng)劑的使用,如砷酸鉛在果園中的使用,導(dǎo)致鉛在土壤中積累。由化肥特別是工業(yè)副產(chǎn)品微肥中帶入的鉛不可忽視。據(jù)測(cè)定,某些微量元素化肥中含鉛量可達(dá)1%,甚至更高[38]。

人類(lèi)的生產(chǎn)活動(dòng)增加了土壤的鉛來(lái)源,現(xiàn)在每年都有200萬(wàn)t未循環(huán)利用的鉛以各種不均勻的方式進(jìn)入水、大氣和土壤中,造成很多的鉛含量異常區(qū)[39]。另外,根據(jù)F. Pin-amonti的結(jié)果認(rèn)為有機(jī)肥的使用也有增加鉛污染的可能[40]。

4土壤中鉛的形態(tài)及其生物有效性

土壤鉛的生物有效性與鉛在土壤中的形態(tài)分布有關(guān)。目前,對(duì)土壤中鉛進(jìn)行形態(tài)分級(jí)大多采用Tessler方法,將土壤中的鉛分為:水溶態(tài)、交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)質(zhì)硫化物形態(tài)及殘?jiān)鼞B(tài)[41-42]。對(duì)我國(guó)一些土壤中鉛的形態(tài)分布研究表明,土壤中殘?jiān)鼞B(tài)鉛約占總鉛的35%~75%。中國(guó)10個(gè)自然土壤中各形態(tài)含鉛量的分配都以鐵錳氧化態(tài)最高,占非殘?jiān)鼞B(tài)的40%~80%;其次是有機(jī)質(zhì)硫化物態(tài)過(guò)碳酸鹽態(tài);交換態(tài)和水溶態(tài)最低,何振立等[43]、莫爭(zhēng)等[44]研究了外源可溶性重金屬進(jìn)入土壤后的形態(tài)分布及其形態(tài)隨時(shí)間的轉(zhuǎn)化,結(jié)果表明外源鉛進(jìn)入土壤后主要以鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)形式存在,有些還會(huì)存在一定碳酸鹽態(tài)積累。Elsokkary等[45]把土壤中的鉛分為可交換態(tài)(EXCH)、碳酸鹽態(tài)(CARB)、易還原態(tài)(EASR)、較難還原態(tài)(MODR)、有機(jī)態(tài)和硫化物(ORGS)和殘?jiān)鼞B(tài)(RESD)。并認(rèn)為低鉛污染土壤的各部分鉛含量順序?yàn)?RESE>ORGS>CARB>MODR>RESD。高鉛污染土壤的各部分鉛含量順序?yàn)?ORGS>MODR>CARB>EASR>RESD,或者是ORGS>CARB>MODR>EASR>RESD。J.pichtel等[46]的研究表明,植物吸收鉛的主要形態(tài)為交換態(tài)鉛(包括水溶態(tài)),碳酸鹽態(tài)鉛及鐵錳氧化物結(jié)合形態(tài)鉛在一定條件下可被植物吸收,有機(jī)質(zhì)硫化物態(tài)鉛及殘?jiān)鼞B(tài)鉛植物難以利用,這與王連平等人的研究結(jié)果相一致。鉛的生物有效態(tài)主要包括水溶態(tài)、交換態(tài)和一部分的碳酸態(tài)及鐵錳氧化物結(jié)合形態(tài)。劉霞[47]研究結(jié)果顯示對(duì)油菜吸收貢獻(xiàn)最大的形式是碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳結(jié)合態(tài)。

5土壤鉛生物有效性的評(píng)價(jià)

Davies等[48]對(duì)一長(zhǎng)時(shí)間開(kāi)采的鉛礦周?chē)寥赖难芯勘砻?土壤中鉛的總量與蘿卜葉子中鉛的含量具有很好的線(xiàn)性相關(guān)性,說(shuō)明在一定情況下,土壤中鉛的總量可以評(píng)估其在土壤中的生物有效性。但更多研究表明,土壤全鉛含量與作物的產(chǎn)量和含鉛量的相關(guān)性低于有效鉛。因此,闡明鉛的生物效應(yīng)、研究土壤有效鉛更有意義。而研究鉛有效性的關(guān)鍵在于鉛有效態(tài)浸提劑的選擇,目前對(duì)于這方面的研究很多,但因土壤性質(zhì)、栽培作物、提取條件等的不同而結(jié)論各異,始終沒(méi)有形成一個(gè)統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn),最初有人建議用0.1 mol/L鹽酸作為通用的重金屬有效提取劑,但這對(duì)石灰性土壤不太適宜,因?yàn)樗馨押芏喾墙粨Q態(tài)的金屬也溶解下來(lái)。焦利珍[49]在酸性土壤上比較了0.05 mol/L鹽酸、0.5 mol/L醋酸、2%檸檬酸和1 mol/L醋酸銨的提取效果,發(fā)現(xiàn)它們所浸提出的鉛含量均與糙米中鉛含量顯著相關(guān),因而很難確定這些浸提劑的優(yōu)劣。Jones等[50]發(fā)現(xiàn)用0.5 mol/L氯化鋇提取土壤中的鉛有很好的效果,并指出這可能是由于Ba2+半徑和Pb2+半徑相近的緣故;劉云惠等[51]比較了不同提取劑后認(rèn)為NH4Ac、CaCl2、EDTA均是棕壤、褐土潮土中鉛較好的提取劑,而NaNO3和0.1 mol/L HCl僅適用于酸性土壤(棕壤);何峰等[52]在紫色土上的研究則認(rèn)為2.5%HAc提取鉛基本上可以使不同的紫色土鉛臨界含量達(dá)到統(tǒng)一。Davies等[48]相關(guān)分析表明,以0.05 mg/L EDTA或5%醋酸溶液提取的鉛能較好地預(yù)測(cè)作物對(duì)鉛的吸收,其相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到0.89和0.83,在近幾年被許多研究者采用。在中性和石灰性土壤上,Lindsay的有效微量元素浸提方法——DTPA法已被廣泛應(yīng)用,但對(duì)于提取的效果仍有不同意見(jiàn)[53-54]。

綜上所述,用土壤全量鉛作為國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)唯一的評(píng)價(jià)依據(jù)很難對(duì)我國(guó)不同地區(qū)的土壤鉛污染水平作出客觀的評(píng)價(jià),而通過(guò)開(kāi)展土壤鉛植物有效性評(píng)價(jià)研究,尋找到一種廣譜的土壤植物有效鉛的提取劑,用土壤鉛植物有效態(tài)含量作為評(píng)價(jià)指標(biāo),將為我國(guó)鉛的土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的完善提供更為切實(shí)的依據(jù)。

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